Analisi dell'ossido di gadolinio mediante microonde

Rapporti scientifici volume 13, numero articolo: 4828 (2023) Citare questo articolo

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Riportiamo l'analisi dell'ossido di gadolinio puro (Gd2O3) e il suo rilevamento quando miscelato in detriti nucleari surrogati utilizzando la spettroscopia di rottura indotta da microlaser accoppiata a fibra potenziata da microonde (MWE-FC-MLIBS). L'applicazione target è l'analisi remota dei detriti nucleari contenenti uranio (U) all'interno della centrale nucleare di Fukushima Daiichi. I detriti nucleari surrogati utilizzati in questo studio contenevano gadolinio (Gd), cerio (Ce), zirconio (Zr) e ferro (Fe). Ce è un surrogato di U e Gd2O3 è un eccellente indice di rischio perché è incorporato in alcune barre di combustibile. Il rilevamento del Gd è essenziale per valutare i detriti prima del processo di recupero. I detriti surrogati sono stati ablati da un micro-laser da 849 ps 1064 nm in condizioni di pressione atmosferica mentre un'antenna elicoidale ha propagato microonde da 1,0 kW a 2,45 GHz per 1,0 ms nell'ablazione laser, che è stata poi caratterizzata da una fotocamera ad alta velocità e spettrometri ad alta risoluzione . I risultati hanno mostrato che l’espansione del plasma indotta dalle microonde ha portato a segnali di emissione potenziati di Gd I, Zr I, Fe I, Ce I e Ce II. Nessun autoassorbimento delle emissioni di Gd era evidente dai grafici di calibrazione del limite di rilevamento. Inoltre, l’irradiazione a microonde ha ridotto le deviazioni standard delle emissioni di Gd e Ce e ha abbassato il limite di rilevamento del Gd del 60%.

Durante lo smantellamento dei detriti di combustibile nucleare presso la centrale nucleare di Fukushima Daiichi, lo stoccaggio e lo smaltimento dei materiali radioattivi sono diventati problemi importanti1. Lo smistamento della complessa miscela di colonne di cemento, barriere di acciaio, barre di combustibile e combustibile nucleare fuso è ostacolato da un ambiente altamente radioattivo che supera i 70 Gy/h2. Sebbene sia possibile esplorare l’interno del reattore con una telecamera ad alta risoluzione, è necessaria un’analisi quantitativa per comprendere il livello di contaminazione nucleare di ciascun pezzo di detriti. Sono state studiate anche misurazioni della fluorescenza a raggi X (XRF) per il rilevamento nel nucleo3. Tuttavia, la durata della radiazione della spettroscopia di rottura indotta da laser (LIBS) con accoppiamento a fibra (FC), che è in grado di resistere a 800 Gy/h per 2 ore, conferma il funzionamento in situ garantito4,5,6,7.

La presunta composizione dei detriti del combustibile nucleare comprende ossido di uranio (UO2) dal combustibile nucleare, zirconio (Zr) dal rivestimento, acciaio inossidabile (Fe, Ni, Cr) dal materiale strutturale circostante e ossido di gadolinio (Gd2O3), che è stato incorporato in alcune barre di combustibile1,2,8. Gd2O3 viene utilizzato per controllare la reattività del carburante, poiché il gadolinio (Gd) agisce come un assorbitore bruciabile di neutroni termici con l'aiuto delle sezioni trasversali ad alto assorbimento dei neutroni degli isotopi 155Gd e 157Gd8,9. Gd è quindi un ottimo indice di pericolosità per ogni detrito; pertanto, la misurazione dell'abbondanza relativa di Gd nei detriti è essenziale. Tuttavia, a causa dell’elevata radioattività all’interno del contenitore del reattore, i detriti del combustibile nucleare sono attualmente inaccessibili e devono ancora essere identificati. Pertanto, vi è un urgente bisogno di metodi per analizzare a distanza i detriti e rilevare gli elementi di cui sopra in un campo ad alta radiazione.

Poiché i veri e propri detriti di combustibile non sono disponibili come campione, le misurazioni FC-LIBS sono state eseguite utilizzando detriti nucleari surrogati sintetizzati da materiali di ossido misto contenenti Gd, Zr, Fe e cerio (Ce). Ce è un surrogato dell'uranio (U) a causa delle somiglianze nella sua struttura elettronica9,10. Il rilevamento di Gd utilizzando LIBS in materiali così complessi è difficile a causa della presenza di dense linee spettrali provenienti da elementi delle terre rare che interferiscono fortemente tra loro.

LIBS utilizza la diagnostica ottica al plasma indotto dal laser per l'analisi elementare di miscele complesse, con una preparazione del campione minima o nulla11,12. La tecnica è stata utilizzata per rilevare e analizzare con successo vari campioni contenenti U7,13,14,15. L'U nella sua forma naturale può essere arricchito in varie frazioni atomiche di materiali fissili da utilizzare nei reattori nucleari. Una recente revisione delle applicazioni LIBS sui plasmi U16 ha elencato i vantaggi dell'utilizzo del LIBS per l'identificazione di materiali nucleari, compreso il rilevamento rapido a lungo raggio della composizione isotopica del materiale nucleare. Tuttavia, l’attenuazione della trasmissione della luce indotta dalle radiazioni limita l’applicazione della LIBS; pertanto sono stati sviluppati i microlaser9.